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关于MHWRR连续辐照生产裂变钼技术的探索

2020-09-14 475 上传者：管理员

摘要：为适应当前全球对放射性诊断核素99mTc需求量不断增长的需要，阿尔及利亚比林核研究中心对多用途重水反应堆实施升级改造，提出建立不停堆连续辐照生产裂变钼的能力需求。在对裂变钼靶件堆内辐照堆芯物理计算分析、热工水力计算分析、靶件出堆过程热工计算分析以及裂变99Mo产额计算等分析研究的基础上，结合反应堆设施原有限制条件，创新地提出了采用短时间临时停堆方式的技术方案，既能实现阿方产量目标，又能满足辐照安全要求。方案得到了阿方认可，工程实施后的初步调试结果表明：理论计算值与实验值符合较好，在无参考可借鉴实例的情况下，提出的辐照技术方案和工艺流程是合理可行的。

关键词：
MHWRR
核仪器仪表
核工业
裂变钼
辐照技术
靶件
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多用途重水研究堆是我国20世纪80年代末出口到阿尔及利亚的第一个大型核设施项目，1987年开始建造，1992年7月实现满功率运行。

放射性诊断核素99mTc在临床的应用越来越广泛，从而使得当前全球对其母体核素99Mo的需求量不断增加。MHWRR业主提出了建立裂变99Mo不停堆连续辐照生产能力，达到日产2.22×1013Bq，周产1.11×1014Bq的目标要求[1]。2016年初开始实施了仪表、控制和电气系统现代化改造，在堆芯增设了辐照装置。因辐照后靶件发热率高，能否通过对已有设施进行适应性改造，实现目标要求，必须进行分析论证。结合MHWRR堆芯结构及特性、裂变钼辐照靶件结构，分析了靶件堆内辐照和辐照后靶件转运过程中的物理、热工水力特性及辐照技术，提出了安全上满足要求、技术上可行、工程上可实施的方案。

1、MHWRR堆芯简介

MHWRR是一座重水冷却和慢化、石墨作为反射层的多用途研究堆，最大功率15MW。堆芯由72根束棒型燃料组件、14根控制棒和23个垂直实验孔道构成。燃料组件活性段长为1000mm，燃料芯块为UO2，包壳为锆合金，235U富集度为3%。堆芯布置如图1所示。

MHWRR堆内有两个内径为ø120mm孔道适用于裂变钼辐照装置的安装，即中央1#孔道和重水反射层13#孔道。

图1MHWRR堆芯布置图

2、理论计算分析

2.1靶件与堆内装载

裂变钼靶件选用工艺成熟的三层共挤压圆形管靶件结构[2]，如图2所示。芯体材料为U-Al合金，235U富集度为19.75wt%，包壳材料为Al。每个靶件含235U质量为3.0g。

图3为辐照装置内靶件布置截面示意图。压力管内周向均匀布置5根辐照管，为靶件提供冷却通道。每根辐照管内装载1组靶件，每组轴向装6个靶件，总高度为1080mm，辐照装置内共装载30个靶件。

图2靶件结构示意图

图3辐照装置内靶件布置示意图

2.2堆芯物理计算分析

辐照装置入堆将改变堆芯装载，须对辐照装置和辐照生产对反应堆的影响进行堆芯物理计算分析，计算分析主要目的有：1）为评价堆芯变更后的反应性价值是否在批准的运行限值和条件之内，以及为辐照生产过程反应性引入事故分析提供依据；2）给出辐照期间靶件核发热率及其分布，为靶件冷却稳态热工水力分析和事故分析提供基础数据；3）获取靶件辐照热中子注量率，用于分析计算裂变99Mo产额。

计算采用MCNP程序[3]。计算建模中，按MHWRR反应堆的实际堆芯布置[4]，对燃料组件、控制棒、实验孔道、石墨反射层以及裂变钼辐照装置等几何、物质成分等进行了全模拟计算。计算主要输入条件为：反应堆功率15MW，堆芯燃料组件的燃耗按平衡态堆芯三个燃耗分区取值（每区24根燃料组件）全堆芯平均相对燃耗20%，安全棒在顶部位置，补偿棒和调节棒处于热态平衡态临界位置，堆内重水温度取进出口温度平均值50℃。主要计算结果如下：

反应性引入计算结果如表1所示，辐照装置引入总的负反应性为-1.724%Δk/k。靶件出入堆操作过程中，当装入一组未辐照靶件（6个靶件）时，引入正反应性为0.344%Δk/k。为确保临界安全，辐照装置及靶件出入堆过程中，必须投入反应堆保护系统。反应堆在15MW功率水平下，满装载30个靶件时总裂变功率为353kW，单根辐照管内6个靶件最大功率为71.2kW，单个靶件最大与最小功率分别为15.4kW和6.6kW，最大功率靶件轴向功率分布不均匀因子计算值为1.04；靶件平均辐照热中子注量率为1.05×1014n∙cm-2·s-1。物理计算中，靶件核发热率不确定性因子取10%，即核发热率取理论计算之的1.1倍。

表1反应性引入计算结果

2.3堆内辐照热工水力计算分析

热工水力计算使用MHWRR专用计算分析程序HWRSTA。采用环形燃料传热计算模型，如图4所示。对流换热采用Dittus-Boelter公式[4]，临界热流密度计算采用实验得到的经验公式[5]。主要计算输入：回路系统冷却剂压力为0.6MPa，相应的冷却剂饱和温度为158.7℃；冷却剂入口温度为50℃；冷却剂额定流量为16m[3]∙h-1，平均分配到每根辐照管的流量为3.2m[3]∙h-1；靶件核发热率由物理计算给出，最大功率靶件轴向功率分布不均匀因子保守取物理计算值得1.25倍。

堆内辐照靶件稳态热工水力计算结果如表2所示。反应堆在15MW功率运行条件下，靶件芯体和表面最高温度分别为127℃和123℃，低于其熔点温度600℃，靶件不会发生欠冷泡核沸腾，最小烧毁比为6.05，满足热工准则规定的DNBR不小于2.5要求。

图4靶件冷却剂流道截面示意图

计算得到，在假设发生反应堆120%超功率情况下，靶件芯体最高温度为141℃，最小烧毁比DNBR为4.97；当冷却剂流量减少到40%额定流量，即9.6m[3]∙h-1时，靶件表面最高温度接近冷却剂饱和温度158℃。

对于用铝合金材料作包壳的铀靶件，为避免欠热沸腾而加速对包壳材料的腐蚀，以保证靶件辐照过程中的完整性，根据北京参考堆（101重水研究堆）运行经验，保守地以元件包壳热点表面温度不超过该点冷却剂饱和温度作为限制条件。基于上述计算，为辐照装置和冷却回路系统改造设计提供了参数限值：冷却剂总流量不低于9.6m[3]∙h-1，压力不低于0.6MPa，入口温度不超过50℃。

2.4靶件出堆过程热工计算分析

因辐照后靶件存在衰变热，出堆过程热工安全必须保证。衰变热大小主要决定于辐照功率与时间、停堆后衰变时间。计算中假设靶件在反应堆15MW功率水平下辐照运行了7d后停堆，回路系统继续冷却一定时间后停止冷却回路，然后靶件出堆。出堆过程中靶件将短时间暴露在空气中，然后转运至暂存冷却管。保守假设环境空气温度为50℃，靶件铝合金包壳熔点为600℃。计算了最大核发热为15.4kW靶件表面温度，结果如表3所示。停堆后靶件冷却时间、靶件剩余功率与过热所需时间曲线如图5所示。

表2靶件稳态热工水力计算结果

从表3数据可以看出，停堆后靶件出堆前首先必须保证适当的强迫冷却时间，才能停止冷却回路。出堆时应立即将靶件转运至暂存冷却管内继续冷却，操作必须在较短时间内完成以避免靶件过热。若停堆后靶件在辐照装置内冷却30min，出堆操作时靶件暴露在空气中的时间应不超过3.6min。

从图5可以看出，如果靶件在临时停堆1.5h后再出堆，计算表明，靶件剩余释热功率为116W，靶件表面通过空气自然散热，靶件表面最高温度不超过600℃，表明靶件剩余释热与空气散热达到平衡，靶件不会出现过热问题。计算结果为辐照后靶件出堆工艺流程设计提供了重要依据。

图5停堆后靶件冷却时间、靶件剩余功率与过热所需时间曲线

表3辐照后靶件出堆过程热工计算结果

2.5裂变99Mo产额计算

由235U裂变产生99Mo的产额Y=6.06%，其生长过程如图6所示[6,7,8]。

图6裂变99Mo核反应图

产额计算采用ORIGEN-2程序。计算中假设靶件在1#孔道内辐照7d，考虑产品制备与运输靶件衰变时间取3d,99Mo化学回收率取经验值为60%，反应堆辐照条件因子取0.8。每周一至周五每天出一组靶件共6个，99Mo产品产量为2.3088×1013Bq∙d-1，大于2.22×1013Bq∙d-1目标要求。

靶件装载在13#孔道位置时，相同条件下，99Mo产品产量约为1.073×1013Bq∙d-1，达不到产量要求。

3、辐照方案与工艺流程技术设计

不停堆连续辐照生产裂变钼技术的关键是要解决辐照后靶件出堆过程中的安全冷却问题，目前国际上尚无可参考的类似罐式堆型实现不停堆辐照生产裂变钼靶件的实践经验。在满足需方产量要求的基础上，基于上述物理与热工水力理论计算分析，并结合MHWRR原有设施条件，本着既经济又合理可行原则，创新性地提出了如下技术设计建议：

1)99Mo溶液产品产额：2.22×1013Bq∙d-1，每周一至周五供货；2）辐照装置布置：在中央1#孔道位置安装辐照装置；3）靶件装载数量：30个靶件，235U总装量为90g;4）靶件冷却：利用堆外原有低温低压试验回路，靶件总发热率为353kW，原回路设计换热能力为300kW，因此需要对回路进行改造，提升冷却能力；5）辐照运行方式：15MW满功率运行，辐照满7d后临时停堆，靶件冷却0.5h以上后进行靶件出入堆操作。考虑反应堆碘坑时间和靶件出入堆操作时间需要，临时停堆一般控制在2.0～2.5h以内；6）靶件操作：对原有工艺运输系统进行必要的升级改造，提升远程自动化操作与控制水平。

靶件辐照出入堆与工艺转运流程框图如图7所示。

图7靶件出入堆工艺流程框图

上述技术建议得到阿方认可。按设计制造了辐照装置，且顺利安装入堆，完成了冷却回路改造，调试验证了靶件出入堆工艺转运流程。改造后反应堆首次临界启动时，测量得到临界棒栅为：调节棒棒位850mm，补偿棒棒位418.5mm。辐照装置入堆后的理论计算临界棒位为：调节棒棒位850mm，补偿棒棒位在415～420mm之间，与实验值的误差小于0.84%。在辐照装置内无冷却剂和靶件条件下，测量得到，反应堆在15MW功率运行水平下，辐照装置内最大热中子注量率为2.24×1014n∙cm-2·s-1，理论计算值为2.32×1014n∙cm-2·s-1，与实验值的偏差小于3.6%，实验结果验证了理论计算。靶件工艺转运系统调试结果表明：靶件出堆操作时，靶件暴露在空气中的时间可控制在110s以内，小于热工分析给出的216s时限要求，靶件辐照工艺操作流程技术上可行。

4、结语

1）对裂变钼靶件辐照过程中的物理、热工水力进行了理论计算分析，研究结果表明，采用短时间临时停堆方式实现MHWRR连续辐照生产裂变钼技术上可行，安全上有保证，99Mo产额满足每天2.22×1013Bq，每周1.11×1014Bq产品目标需求。

2）通过研究，提出的辐照方案和工艺流程设计技术建议，经采纳后，其合理性在工程实验中得到了验证，可为今后类似研究堆的辐照应用开发研究提供有益借鉴。

参考文献:

[1]邹巍,尹红玉,刘琼.裂变99Mo供给情况调查分析[J].中华核医学与分子影像杂志,2016,36(4):375-377.DOI:10.3760/cma.j.issn.2095-2848.2016.04.024.

[2]陈殿山.钼锝靶件设计[M].中国原子能科学研究院年报,1990:287-288.

[4]杨世铭,陶文铨.传热学[M].北京:高等教育出版社,2006.

[5]仲言.重水研究堆[M].北京:原子能出版社,1989.

[6]卢玉楷.简明放射性同位素应用手册[M].上海:上海科学普及出版社,2004.

丁丽,张爱民,张毅,甄建霄,葛艳艳.MHWRR连续辐照生产裂变钼技术研究[J].核技术,2020,43(09):63-67.